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    蘇州納米所李清文、張其沖等合作ACS Nano: 二硫化鉬/氮化鈦異質結陣列構筑高性能纖維狀銨根離子贗電容負極

      銨根離子作為非金屬離子,具有安全高、摩爾質量低、水合離子半徑小、離子電導率高、資源豐富點,在可穿戴水系超級電容器中表現出較大的優勢。高能量密度柔性銨根離子非對稱超級電容器的應用前景廣闊,但由于缺乏高容量的贗電容負極相關研究,發展高能量密度的銨根離子非對稱超級電容器仍具有挑戰性。近日,中科院納米所李清文和張其沖等提出將MoS2@TiN異質結陣列直接生長在碳納米管纖維上MoS2@TiN/CNTF,由于該異質結陣列具有豐富的活性位點以及顯著的多組分協同效應,成功制備出高性能纖維狀銨根離子贗電容負極。 

      如圖1所示,通過水熱和高溫氮化方法在碳納米管纖維表面合成具有核殼異質結構的MoS2@TiN納米陣列(1a-d), 其中,具有贗電容特性的MoS2納米片均勻致密的錨定在高導電性TiN納米線陣列表面。DFT模擬計算態密度(DOS)表明,由于這種獨特的異質結構協同作用,MoS2TiN的導電性得到了明顯提升。   

      1. MoS2@TiN/CNTF合成DOS 

      其次,對銨根離子的存儲行為進行了電化學研究2。相對于單一結構和組分的TiN/CNTF、MoS2/CNTF電極材料,MoS2@TiN/CNTF展現出優異的贗電容特性和高的容量(1044.3 mF cm-2, 4 mA cm-2),這歸功于MoS2@TiN復合材料其本身的三維分級結構的協同效應。另外,理論計算證明,高導電性TiN不僅改善了MoS2NH4+的結合能力,而且由于NH4+的存在導致了MoS2@TiN異質結構界面處的電荷重新分布而形成內建電場,進一步提高了與NH4+結合強度。 

      2. 電極材料電化學性能測試及對NH4+吸附導致電荷重排模擬圖 

      最后,組裝基于MoS2@TiN/CNTF準固態纖維狀銨根離子非對稱超級電容器FAASC,表現出良好的機械柔性、電化學可逆性和典型的贗電容特性。在2 mA cm-2電流密度條件下,其比電容能量密度分別達到了351.2 mF cm-2,195.1 μWh cm-22.0 V高的電勢窗口。 

      3. FAASC器件電化學性能測試 

      這項工作揭示了自支撐的MoS2@TiN核殼異質結陣列作為柔性FAASC器件負極材料的合理設計,展現出良好的機械柔韌性、高的比容量和寬的電勢窗口,極大地促進高能密度可穿戴銨根離子非對稱超級電容器的進一步發展。相關工作以Arrayed Heterostructures of MoS2 Nanosheets Anchored TiN Nanowires as Efficient Pseudocapacitive Anodes for Fiber-Shaped Ammonium-Ion Asymmetric Supercapacitors為題發表在ACS Nano上。南京航空航天大學碩士韓力杰和中科院蘇州納米所博士后羅杰博士為論文的第一作者,蘇州納米所的李清文研究員、張其沖項目研究員和南京航空航天大學張校剛教授為本文的通訊作者,該工作得到中科院率先行動引才計劃和江蘇省自然科學基金等資助。 

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